Грамоты римских пап великим магистрам Ордена 1191- 1517, в т. ч.: о принятии Ордена под покровительство, об утверждении за ним владений в Иерусалиме и Европе, о приравнении его прав к правам иоаннитов и храмовников; о выдаче рыцарям индульгенций, предоставлении финансовых льгот (освобождения от податей легатам и нунциям); об утверждении регалий и обрядности; о назначении в Орден епископов; о миссионерской деятельности Ордена в Прибалтике (также о запрещении обращенным в католичество славянам и литовцам иметь оружие); о дипломатических отношениях и войнах Ордена с Великим княжеством Литовским, Данией, Ганзейским союзом, Польшей, Россией, Швецией; о конфликтах внутри Ордена и его столкновениях с духовенством и городами Прибалтики.

Грамоты императоров Священной Римской империи, в т. ч.: Оттона IV – жалованные на все в будущем завоеванные славянские земли 1211; Сигизмунда (дерптскому епископу) – о походе на гуситов 1422, Фридриха III – о конфликте Ордена с г. Ригой 1481/82; Максимилиана I – о союзе против Польши 1514; Фердинанда I – о конфликте Ордена с рижскими епископами 1540.

Грамоты великих князей литовских и польских королей: Казимира III – о войне с Литвой 1343; Ягайло – о дипломатических сношениях Витовта и Свидригайло с Василием I 1407; Витовта – о мирных переговорах, о военных союзах, о войнах с Новгородом, с Тимуром, с турками и татарами, о походах и поездках в русские княжества, о гуситах, о проекте получения королевского титула, о назначении епископа в Вильне 1412–1430; Владислава II Ягайло – о борьбе со Свидригайло 1431; Александра – о кончине Ивана III 1502.

Грамоты западноевропейских монархов, в т. ч. чешско-венгерского короля Владислава Ягеллона 1505, бранденбургского маркграфа Людвига 1343, датских королей Эрика IV 1428 и Христиана I 1458, сицилийского короля Фердинанда 1439.

Договоры Ордена (о мире, перемириях, союзах): с Польшей 1389; с Великими княжествами Московским и Литовским 1398; с Великим княжеством Литовским 1404–1420, 1501; с Великим княжеством Литовским и Польшей 1412, 1431, 1436; с Россией 1503, 1534, 1550; с рижским епископом 1537, 1546.

Договоры датских королей с эзельскими епископами о покровительстве 1368–1458.

Сообщение рыцаря Э. Волтузена из Москвы о новостях; описание строившейся крепости Ивангород на р. Нарове 1492; письма посланного в Москву Г. фон Клингебека 1520. Рисунки знамен (в цвете) захваченных у ордена литовцами в битве при Накале 1431.

Переписка великих магистров с римской курией, с магистрами в Лифляндии, с представителями ордена при императорском и других дворах XIV-XVI вв.; переписка лифляндских магистров с комтурами замков XIV – XVI вв.; инструкции посланникам ордена, их отчеты о посольствах XV-XVI вв.

В документах фонда имеются сведения о внутренней и внешней политике Ордена: о дипломатических известиях из разных стран; об обращении в католичество прибалтийских народов и их сопротивлении; о ганзейской торговле; о землевладении и финансовых делах Ордена; о борьбе Ордена с епископами Риги, Дерпта, Ревеля; о войнах с пограничными государствами, в т. ч. о разгроме Ордена в битве при Накале литовским великим князем Витовтом 1431; о борьбе с гуситами XV в.; о междоусобных войнах внутри Великого княжества Литовского; о сеймах лифляндского рыцарства XV-XVI вв.

Сведения по истории России: о походах литовского вел. кн. Витовта к Пскову и Новгороду 1426–1428, об осаде русскими войсками Нарвы 1444, о войнах Ордена с Новгородом 1447 и Псковом 1454, об антимосковских договорах Ордена с Новгородом 1471 и со Швецией 1480; о прорусских настроениях рижан 1483; о действиях московской великокняжеской администрации в Пскове и Новгороде 1487; о войне Ордена с Россией 1501, о мирных переговорах 1508–1509, о помощи ордена Литвы против Василия III 1513, о переговорах с кн. М. Глинским 1511, о взятии русскими войсками Смоленска 1514, о посольствах в Москву императора Священной Римской империи Максимилиана I 1515 и от Ордена XVI в.; о русских посольствах к Максимилиану I 1517, 1520.